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極化子是半導體或絕緣體中的一種基本物理現象,是由材料體內的額外電荷(電子或空穴)在電聲耦合作用下被束縛在局域晶格畸變處而構成的復合準粒子,對材料的輸運特性、表面催化、磁性甚至超導性表現出重要影響。在原子尺度下對極化子的表征和操縱有助于了解極化子的基本物理機制,乃至材料的基本物理特性。然而,自極化子概念提出以來,研究發現具有極化子的材料體系中,額外電荷往往來自于晶格缺陷如空位、摻雜或吸附原子等,因而極化子在實空間中被束縛在缺陷附近,若要實現對極化子的人工操縱就需要克服晶格缺陷的影響,這阻礙了對極化子本征特性的觀測和操控。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面國家重點實驗室SF09組研究員吳克輝和陳嵐長期關注表面低維體系的生長制備和新奇物性表征及操控,特別是在單原子和分子尺度下對表面局域結構特征(表面缺陷或吸附分子等)操縱方向。近日,該團隊與中國科學技術大學教授趙瑾課題組合作,在二維半導體中本征極化子表征與操縱方面取得了突破,基于掃描隧道顯微鏡(STM)技術直接在二維材料的完整晶格中實現了高度可逆的單個本征極化子操縱。
物理所利用分子束外延技術在高定向熱解石墨(HOPG)表面制備獲得了高質量大面積的單層二維半導體薄膜CoCl2。利用STM針尖的隧穿電子注入原理,研究在完整的原子晶格任意位點處構造出與晶格缺陷無關的兩種本征極化子,并實現對單個極化子的可逆寫入、擦除、轉換和橫向遷移等一系列操縱過程。中國科大從第一性原理計算出發進一步在能量上佐證了該體系中兩種不同空間構型的本征極化子穩定性,并證實了及其轉變和遷移過程的可行性。
該工作首次在二維材料體系中發現了與晶體缺陷無關的本征極化子,解釋了其形成機制,并實現了對單個本征極化子的原子尺度操縱。該體系為本征極化子的特性研究提供了極佳的平臺,更在微納信息存儲領域表現出潛在的應用價值。相關研究成果發表在《自然-通訊》【Nature Communications14, 3690 (2023)】。研究工作得到科學技術部、國家自然科學基金委員會和中國科學院的支持。
圖1.?HOPG表面高質量CoCl2單層薄膜樣品的制備和STM表征
圖2.?單個極化子的操縱過程
圖3.?單層CoCl2材料中極化子的理論模型
圖4.?極化子的寫入機制研究
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